Bereits im November 1961 unterschrieb Françoise Hardy ihren ersten Schallplattenvertrag bei der Firma Vogue und im April 1962, kurz nach dem bestandenen Abitur, erschien ihre erste Platte mit „Oh oh chéri“, einem Titel, der von Johnny Hallydays Textschreiber-Duo eigens für sie geschrieben wurde. Es war allerdings die B-Seite, die zum ganz großen Erfolg führte: ein zartes, sanftes Chanson über die Jungen und Mädchen ihres Alters, die auf der Suche nach Liebe sind. In der beliebtesten Jugendsendung Salut les copains des französischen Rundfunksenders Europe 1 debütierte sie 1962 mit „Tous les garçons et les filles“, das nach diesem Auftritt innerhalb kurzer Zeit über zwei Millionen mal verkauft wurde.

Es folgte eine ganze Reihe von Hits, die größtenteils von ihr selbst getextet und komponiert waren. Sie spielte ihre Songs auch auf englisch, italienisch, deutsch, spanisch und portugiesisch ein. 1963 startete Françoise Hardy für Monaco beim Grand Prix Eurovision de la Chanson mit „L’amour s’en va“ und erreichte den fünften Platz. 1968 erhielt sie den Schallplattenpreis „Grand Prix du Disque de l’Académie Charles Cros“.

Auch in Deutschland erreichte die stets in Jeans und Lederjacke gekleidete, mit langen Haaren und Gitarre ausgestattete Französin große Aufmerksamkeit. 1965 trat sie im Deutschen Fernsehen in einer von Truck Branss produzierten eigenen Show namens „Portrait in Musik“ auf, die von Vogue auch auf LP herausgebracht wurde. Das Chanson „Frag den Abendwind“ berührte die romantische Seite der deutschen Teenager und so wählten die Leser der Jugendzeitschrift BRAVO Françoise Hardy 1966 zur zweitbeliebtesten Sängerin (Silberner Otto). Eine Tournee durch Deutschland war die Folge.

Einer damaligen Mode entsprechend, wurden drei ihrer Platten als „double bill“ mit Udo Jürgens veröffentlicht (eine Seite er, eine sie); doch obwohl sie sich mehrfach trafen, kam es nie zu einer musikalischen Zusammenarbeit.

Später in ihrer Karriere hat die Hardy diese frühen Jahre allerdings als künstlerisch dermaßen schlecht betrachtet, dass sie eine Wiederveröffentlichung der damaligen Chansons bis heute verhindert hat.

Françoise machte Konzertreisen durch England und Österreich. Zu der 1970 erschienenen Langspielplatte „Träume“ erschien ein Filmclip. Darin mimt sie Marlene Dietrich als Vamp in schwarzem Kostüm, mit Netzstrümpfen und langer Zigarettenspitze. Sie sagte dazu, dies sei eine Hommage an die große Diva und sie wolle damit auch ihre Zuneigung für die deutsche Sprache ausdrücken, die sie fließend spricht.

Ihre große Popularität blieb in Frankreich bis weit in die 70er und 80er Jahre hinein erhalten, obwohl sie ihrer Bühnenangst wegen nach 1968 nur noch selten vor großem Publikum auftrat. 1981 heiratete Françoise Hardy ihren langjährigen Freund und Künstlerkollegen Jacques Dutronc, von dem sie bereits 1973 einen Sohn (Thomas Dutronc) bekommen hatte. Im Mai 2000 gelang ihr mit dem Album „Clair Obscur“ ein Comeback, das in Frankreich bereits wenige Wochen nach Veröffentlichung sechsstellige Verkaufszahlen vorwies. Auf dem Album wird sie von ihrem Sohn auf der Gitarre begleitet; es enthält auch je ein Duett mit Dutronc (das auch als Single erfolgreiche „Puisque vous partez en voyage“), Iggy Pop und Étienne Daho. Im März 2005 erschien ihr Album mit dem Titel „Tant de belles choses“ und seit dem 27. November 2006 ist das neueste Album „Parenthèses…“ erhältlich.

Françoise Hardy lebt heute bei Paris.