Am 19. November 2010 erschien Kanes Debütsingle „Inhaler“, welche jedoch keine Chartplatzierung im Vereinigten Königreich erlangte. Anschließend ging er auf Tournee und unterstützte dabei unter anderem im Dezember The Courteeners sowie im März Beady Eye bei einigen Shows. Am 18. Februar 2011 wurde eine zweite Single aus Kanes Debütalbum veröffentlicht. Come Closer stieg jedoch ebenfalls nicht in die Charts ein. Nachdem Ende März mit „Rearrange“ ein drittes Lied veröffentlicht worden war, welches keine Platzierung in den Hitlisten Großbritanniens erreichte, erschien am 6. Mai 2011 Miles Kanes Debütalbum „Colour of the Trap“. Dieses umfasste zwölf Titel, von denen sechs zusammen mit Alex Turner, einem Bandmitglied von The Last Shadow Puppets, geschrieben wurden. Zudem war auf dem Album auch ein Lied, bei dem Noel Gallagher in Hintergrund zu hören ist. Das Album erreichte Platz elf in Großbritannien. Den Rest des Jahres verbrachte Kane anschließend mit der Bewerbung des Albums, so unterstützte er im Juni und Juli 2011 sowie Januar und Februar 2012 die Band Arctic Monkeys bei Konzerten in England, Frankreich, Deutschland, Australien und Spanien. Im Dezember 2011 war er mit der Gruppe Kasabian in Großbritannien auf Tour.

Nachdem von allen Mitgliedern bereits 2009, 2010 und 2011 Interesse an einer Fortführung des Projektes bekundet worden war, gab Kane im Januar 2012 bekannt, dass The Last Shadow Puppets vermutlich Ende des Jahres mit den Arbeiten an einem neuen Album beginnen werden.

Am 3. Juni 2013 erschien Kanes zweites Soloalbum „Don’t Forget Who You Are“.

Video Tipp: „Re-Arrange“ von Miles Kane